Schirach est apparu fréquemment lors de rassemblements, tels que le Rallye de Nuremberg de 1934, quand il est apparu avec Hitler pour réveiller le public Hitlerjugend. L’événement a été filmé pour Triumph of the Will, le film de propagande réalisé par Leni Riefenstahl pour le Parti Nazi. Schirach a donné le ton militariste de l’organisation de jeunesse, qui a participé à des exercices de style militaire, ainsi qu’à l’utilisation d’équipements militaires, tels que des fusils. En juillet 1939, Schirach rend une visite officielle à Passau., En Juillet 1940, Lorsqu’une nouvelle pièce de Hans Baumann y fut mise en scène, Schirach insista pour que 2 000 membres locaux de la Jeunesse hitlérienne participent à cette représentation.
en 1940, Schirach organise l’évacuation de cinq millions d’enfants des villes menacées par les bombardements alliés. Plus tard dans l’année, il rejoint l’armée et se porte volontaire pour servir en France, où il reçoit la Croix de fer avant d’être rappelé. Il a servi avec la 4e compagnie (mitrailleuse) du régiment D’infanterie Großdeutschland au grade de Gefreiter. Pendant la campagne de France, il est promu Leutnant et décoré pour bravoure.,
On 8 August 1940, Schirach succeeded Josef Bürckel as Gauleiter and Reichsstatthalter of the Reichsgau Vienna, powerful posts in which he remained until the end of the war. He also succeeded Bürckel as Reich Defense Commissioner of Wehrkreis (Military District) XVII, which, in addition to his own Reichsgau, included Reichsgau Upper Danube, Reichsgau Lower Danube and part of Reichsgau Sudetenland. At that time he was replaced as Reichsjügendführer by Artur Axmann, though he retained his position as Reichsleiter for Youth Education. He attained the rank of SA-Obergruppenführer en 1941., Le 16 novembre 1942, la compétence des Commissaires de la défense du Reich a été changée du Wehrkreis au niveau du Gau, et il a conservé le contrôle des mesures de défense civile sur le seul Reichsgau Vienne.
Schirach était un antisémite, responsable de l’envoi de la plupart des Juifs de Vienne dans les camps de concentration nazis. Au cours de son mandat, 65 000 Juifs furent déportés. Dans un discours prononcé le 15 septembre 1942, il déclare que leur déportation est une « contribution à la culture européenne »., En 1942, le compositeur allemand Richard Strauss s’installe avec son fils Franz et sa belle-fille juive Alice et leurs enfants à Vienne afin qu’ils puissent bénéficier de la protection de Schirach. Cependant, 25 de ses proches sont morts dans la concentration nazie camps.In en 1944, Alice et Franz sont enlevés par la Gestapo viennoise et emprisonnés pendant deux nuits. L »appel personnel de Strauss à Schirach les a sauvés, lui permettant de les ramener à son domaine à Garmisch-Partenkirchen, où ils sont restés en résidence surveillée jusqu » à la fin de la guerre.,
plus tard pendant la guerre, Schirach plaide pour un traitement modéré des peuples d’Europe de l’Est et critique les conditions dans lesquelles les Juifs sont déportés. Il tomba en disgrâce avec Hitler en 1943, mais resta à son poste à Vienne.
Schirach était notoirement inquiet des raids aériens. Il fait rénover et adapter les caves du Palais de la Hofburg dans le centre-ville de Vienne pour en faire un abri antiaérien, et le niveau inférieur du vaste centre souterrain de coordination de la défense aérienne de Vienne dans les forêts à l’ouest de Vienne lui sert d’installations personnelles., Les Viennois surnommèrent rapidement ce centre de commandement et de contrôle le « Schirach-Bunker ».