Schirach apareció con frecuencia en mítines, como el rally de Nuremberg de 1934, cuando apareció con Hitler en despertar a la audiencia Hitlerjugend. El evento fue filmado para el triunfo de la voluntad, la película de propaganda hecha por Leni Riefenstahl para el Partido Nazi. Schirach estableció el tono militarista de la organización juvenil, que participó en ejercicios de estilo militar, así como en la práctica del uso de equipos militares, como rifles. En julio de 1939, Schirach hizo una visita formal a Passau., En julio de 1940, cuando una nueva obra de Hans Baumann se representó allí, Schirach insistió en que 2.000 miembros de las Juventudes Hitlerianas locales fueran parte de esa representación.
en 1940, Schirach organizó la evacuación de cinco millones de niños de ciudades amenazadas por los bombardeos aliados. Más tarde ese año, se unió al ejército y se ofreció como voluntario para el servicio en Francia, donde fue galardonado con la Cruz de hierro antes de ser llamado. Sirvió en la 4ª compañía (ametralladora) del Regimiento de infantería Großdeutschland con el rango de Gefreiter. Durante la campaña francesa, fue ascendido a Leutnant y condecorado por su valentía.,
el 8 de agosto de 1940, Schirach sucedió a Josef Bürckel como Gauleiter y Reichsstatthalter del Reichsgau de Viena, puestos poderosos en los que permaneció hasta el final de la guerra. También sucedió a Bürckel como Comisionado de defensa del Reich del WEHRKREIS (Distrito Militar) XVII, que, además de su propio Reichsgau, incluía el Reichsgau alto Danubio, el Reichsgau bajo Danubio y parte del Reichsgau Sudetenland. En ese momento fue reemplazado como Reichsjugendführer por Artur Axmann, aunque mantuvo su posición como Reichsleiter para la educación juvenil. Alcanzó el rango de Sa-Obergruppenführer en 1941., El 16 de noviembre de 1942, la jurisdicción de los Comisionados de defensa del Reich fue cambiada del nivel Wehrkreis al nivel Gau, y retuvo el control de las medidas de Defensa civil solo sobre el Reichsgau de Viena.
Schirach era antisemita, responsable de enviar a la mayoría de los judíos de Viena a campos de concentración nazis. Durante su mandato, 65.000 judíos fueron deportados. En un discurso del 15 de septiembre de 1942, dijo que su deportación era una «contribución a la cultura europea»., En 1942, el compositor alemán Richard Strauss se mudó con su hijo Franz y su nuera judía Alice y sus hijos a Viena para que pudieran recibir la protección de Schirach. Sin embargo, 25 de sus familiares murieron en concentración Nazi camps.In 1944, Alice y Franz fueron secuestrados por la Gestapo vienesa y encarcelados durante dos noches. La apelación personal de Strauss a Schirach los salvó, permitiéndole llevarlos de vuelta a su finca en Garmisch-Partenkirchen, donde permanecieron bajo arresto domiciliario hasta el final de la guerra.,
Más tarde, durante la guerra, Schirach abogó por un tratamiento moderado de los pueblos de Europa del Este y criticó las condiciones en las que los judíos estaban siendo deportados. Cayó en desgracia con Hitler en 1943, pero permaneció en su puesto en Viena.
Schirach estaba notoriamente ansioso por los ataques aéreos. Hizo que las bodegas del palacio Hofburg en el Centro de la ciudad de Viena se renovaran y adaptaran como refugio antiaéreo, y el nivel inferior del extenso centro subterráneo de Coordinación de Defensa Aérea de Viena en los bosques al oeste de Viena albergaba instalaciones personales para él., Los vieneses rápidamente llamaron a este centro de mando y control el «Schirach-Bunker».