Schirach verscheen regelmatig op rally ‘ s, zoals de Neurenberg rally van 1934, toen hij met Hitler verscheen in het Hitlerjugend publiek. Het evenement werd gefilmd voor Triumph of The Will, de propagandafilm gemaakt door Leni Riefenstahl voor de Nazi-partij. Schirach zette de militaristische toon van de jongerenorganisatie, die deelnam aan militaire oefeningen, evenals het beoefenen van het gebruik van militaire uitrusting, zoals geweren. In juli 1939 bracht Schirach Passau een formeel bezoek., In juli 1940, toen daar een nieuw toneelstuk van Hans Baumann werd opgevoerd, drong Schirach erop aan dat 2000 lokale Hitlerjugend-leden deel zouden uitmaken van die voorstelling.in 1940 organiseerde Schirach de evacuatie van vijf miljoen kinderen uit steden die bedreigd werden door geallieerde bombardementen. Later dat jaar ging hij bij het leger en bood zich aan voor dienst in Frankrijk, waar hij het IJzeren Kruis kreeg voordat hij teruggeroepen werd. Hij diende bij de 4th (Machine Gun) Company van het infanterieregiment Großdeutschland in de rang van Gefreiter. Tijdens de Franse campagne werd hij bevorderd tot Leutnant en onderscheiden voor moed., op 8 augustus 1940 volgde Schirach Josef Bürckel op als Gauleiter en Reichsstatthalter van de Reichsgau Wenen. Hij volgde Bürckel ook op als Reichsverdedigingscommissaris van WEHRKREIS (Militair District) XVII, die naast zijn eigen Reichsgau ook Reichsgau boven Donau, Reichsgau onder Donau en een deel van Reichsgau Sudetenland omvatte. Op dat moment werd hij vervangen als Reichsjugendführer door Artur Axmann, hoewel hij zijn positie als Reichsleiter voor Jeugdonderwijs behield. Hij behaalde de rang van SA-Obergruppenführer in 1941., Op 16 November 1942 werd de jurisdictie van de Reich Defense Commissioners veranderd van de Wehrkreis naar het Gau-niveau, en hij behield de controle over de burgerbeschermingsmaatregelen over alleen Reichsgau Wenen.Schirach was een antisemiet, verantwoordelijk voor het sturen van de meeste Joden van Wenen naar Nazi-concentratiekampen. Tijdens zijn ambtstermijn werden 65.000 Joden gedeporteerd. In een toespraak op 15 September 1942 zei hij dat hun deportatie een “bijdrage aan de Europese cultuur”was., In 1942 verhuisde de Duitse componist Richard Strauss met zijn zoon Franz en zijn Joodse schoondochter Alice en hun kinderen naar Wenen om hen de bescherming van Schirach te bieden. Echter, 25 van haar familieleden stierven in Nazi-concentratie camps.In 1944, Alice en Franz werden ontvoerd door de Weense Gestapo en opgesloten voor twee nachten. Strauss ‘ persoonlijke beroep op Schirach redde hen, waardoor hij hen terug kon brengen naar zijn landgoed in Garmisch-Partenkirchen, waar ze tot het einde van de oorlog onder huisarrest bleven.,later tijdens de oorlog pleitte Schirach voor een gematigde behandeling van de Oost-Europese volkeren en bekritiseerde hij de omstandigheden waarin Joden werden gedeporteerd. In 1943 raakte hij in ongenade bij Hitler, maar bleef op zijn post in Wenen.
Schirach was berucht over luchtaanvallen. Hij liet de kelders van het Paleis Hofburg in het centrum van Wenen opknappen en aanpassen als schuilkelder, en het lagere niveau van het uitgebreide onderaardse coördinatiecentrum van de luchtverdediging van Wenen in de bossen ten westen van Wenen hield persoonlijke faciliteiten voor hem., De Weense autoriteiten noemden dit commando-en controlecentrum prompt de “Schirach-Bunker”.