Schirach trat häufig bei Kundgebungen auf, wie der Nürnberger Kundgebung von 1934, als er mit Hitler im Hitlerjugend-Publikum auftrat. Die Veranstaltung wurde für Triumph des Willens gefilmt, den Propagandafilm von Leni Riefenstahl für die NSDAP. Schirach setzte den militaristischen Ton der Jugendorganisation, die an militärischen Übungen teilnahm, sowie den Einsatz von militärischer Ausrüstung wie Gewehren. Im Juli 1939 stattete Schirach Passau einen offiziellen Besuch ab., Im Juli 1940, als dort ein neues Stück von Hans Baumann aufgeführt wurde, bestand Schirach darauf, dass 2.000 lokale Hitlerjugendmitglieder an dieser Aufführung teilnahmen.
1940 organisierte Schirach die Evakuierung von fünf Millionen Kindern aus von alliierten Bomben bedrohten Städten. Später in diesem Jahr trat er der Armee bei und meldete sich freiwillig für den Dienst in Frankreich, wo er das Eiserne Kreuz erhielt, bevor er zurückgerufen wurde. Er diente bei der 4. Kompanie des Infanterieregiments Großdeutschland im Rang eines Gefreiters. Während des französischen Feldzugs wurde er nach Leutnant befördert und für Tapferkeit geschmückt.,
On 8 August 1940, Schirach succeeded Josef Bürckel as Gauleiter and Reichsstatthalter of the Reichsgau Vienna, powerful posts in which he remained until the end of the war. He also succeeded Bürckel as Reich Defense Commissioner of Wehrkreis (Military District) XVII, which, in addition to his own Reichsgau, included Reichsgau Upper Danube, Reichsgau Lower Danube and part of Reichsgau Sudetenland. At that time he was replaced as Reichsjugendführer by Artur Axmann, though he retained his position as Reichsleiter for Youth Education. He attained the rank of SA-Obergruppenführer in 1941., November 1942 wurde die Zuständigkeit der Reichsverteidigungskommissare vom Wehrkreis auf die Gau-Ebene geändert und er behielt die Kontrolle über Zivilschutzmaßnahmen nur über den Reichsgau Wien.
Schirach war ein Antisemit, der dafür verantwortlich war, die meisten Juden aus Wien in die Konzentrationslager der Nazis zu schicken. Während seiner Amtszeit wurden 65.000 Juden deportiert. September 1942 sagte er, ihre Deportation sei ein „Beitrag zur europäischen Kultur“., 1942 zog der deutsche Komponist Richard Strauss mit seinem Sohn Franz und seiner jüdischen Schwiegertochter Alice und ihren Kindern nach Wien, um Schirach zu schützen. 25 ihrer Verwandten starben jedoch in Nazi-Konzentrationslagern camps.In 1944 wurden Alice und Franz von der Wiener Gestapo entführt und für zwei Nächte eingesperrt. Strauss ‚ persönlicher Appell an Schirach rettete sie und erlaubte ihm, sie zurück zu seinem Anwesen in Garmisch-Partenkirchen zu bringen, wo sie bis zum Ende des Krieges unter Hausarrest standen.,
Später während des Krieges plädierte Schirach für eine moderate Behandlung der osteuropäischen Völker und kritisierte die Bedingungen, unter denen Juden deportiert wurden. Er geriet 1943 in Misskredit mit Hitler, blieb aber auf seinem Posten in Wien.
Schirach war notorisch besorgt über Luftangriffe. Er ließ die Keller der Hofburg in der Wiener Innenstadt renovieren und als Bombenschutz adaptieren, und die untere Ebene des ausgedehnten unterirdischen Wiener Luftverteidigungskoordinierungszentrums in den Wäldern westlich von Wien hielt persönliche Einrichtungen für ihn bereit., Die Wiener nannten diese Kommandozentrale prompt den „Schirach-Bunker“.