Schirach apparve spesso ai raduni, come il rally di Norimberga del 1934, quando apparve con Hitler nel suscitare il pubblico Hitlerjugend. L’evento è stato girato per Triumph of the Will, il film di propaganda realizzato da Leni Riefenstahl per il Partito nazista. Schirach ha impostato il tono militarista dell’organizzazione giovanile, che ha partecipato a esercitazioni in stile militare, oltre a praticare l’uso di attrezzature militari, come i fucili. Nel luglio del 1939, Schirach fece una visita formale a Passau., Nel luglio 1940, quando una nuova commedia di Hans Baumann fu messa in scena lì, Schirach insistette che 2.000 membri locali della gioventù hitleriana fossero parte di quella rappresentazione.
Nel 1940, Schirach organizzò l’evacuazione di cinque milioni di bambini dalle città minacciate dai bombardamenti alleati. Più tardi quell’anno, si arruolò nell’esercito e si offrì volontario per il servizio in Francia, dove fu insignito della Croce di ferro prima di essere richiamato. Servì con la 4a compagnia (Mitragliatrice) del Reggimento di fanteria Großdeutschland nel grado di Gefreiter. Durante la campagna di Francia, fu promosso Leutnant e decorato per il coraggio.,
L ‘ 8 agosto 1940, Schirach succedette a Josef Bürckel come Gauleiter e Reichsstatthalter del Reichsgau di Vienna, cariche che mantenne fino alla fine della guerra. Succedette a Bürckel anche come Commissario alla Difesa del Reich del Wehrkreis (Distretto Militare) XVII, che, oltre al proprio Reichsgau, comprendeva Reichsgau Alto Danubio, Reichsgau Basso Danubio e parte del Reichsgau Sudetenland. A quel tempo fu sostituito come Reichsjugendführer da Artur Axmann, anche se mantenne la sua posizione di Reichsleiter per l’educazione della gioventù. Ha raggiunto il grado di SA-Obergruppenführer nel 1941., Il 16 novembre 1942, la giurisdizione dei Commissari della Difesa del Reich fu cambiata dal livello Wehrkreis al livello Gau, e mantenne il controllo delle misure di difesa civile solo sul Reichsgau Vienna.
Schirach era un antisemita, responsabile dell’invio della maggior parte degli ebrei da Vienna ai campi di concentramento nazisti. Durante il suo mandato, 65.000 Ebrei furono deportati. In un discorso del 15 settembre 1942, disse che la loro deportazione era un “contributo alla cultura europea”., Nel 1942, il compositore tedesco Richard Strauss si trasferì con suo figlio Franz e sua nuora ebrea Alice e i loro figli a Vienna in modo che potessero essere garantiti la protezione di Schirach. Tuttavia, 25 dei suoi parenti morirono nella concentrazione nazista camps.In 1944, Alice e Franz vengono rapiti dalla Gestapo viennese e imprigionati per due notti. Appello personale di Strauss a Schirach li ha salvati, permettendogli di portarli di nuovo alla sua tenuta a Garmisch-Partenkirchen, dove sono rimasti agli arresti domiciliari fino alla fine della guerra.,
Più tardi, durante la guerra, Schirach supplicò un trattamento moderato dei popoli dell’Europa orientale e criticò le condizioni in cui gli ebrei venivano deportati. Cadde in disgrazia con Hitler nel 1943, ma rimase al suo posto a Vienna.
Schirach era notoriamente in ansia per i raid aerei. Fece ristrutturare e adattare le cantine del Palazzo Hofburg nel centro di Vienna come rifugio antiaereo, e il livello inferiore del vasto centro di coordinamento della difesa aerea sotterranea di Vienna nelle foreste a ovest di Vienna ospitò strutture personali per lui., I viennesi soprannominarono prontamente questo centro di comando e controllo “Schirach-Bunker”.