Schirach pojawiał się często na wiecach, np. w Norymberdze w 1934 roku, kiedy pojawił się wraz z Hitlerem, wzbudzając publiczność Hitlerjugend. Wydarzenie zostało sfilmowane dla tryumfu woli, filmu propagandowego zrealizowanego przez Leni Riefenstahl dla partii nazistowskiej. Schirach wyznaczył militarystyczny ton organizacji młodzieżowej, która uczestniczyła w ćwiczeniach w stylu militarnym, a także ćwiczyła używanie sprzętu wojskowego, takiego jak karabiny. W lipcu 1939 roku Schirach złożył Passauowi oficjalną wizytę., W lipcu 1940 roku, kiedy wystawiono tam nową sztukę Hansa Baumanna, Schirach nalegał, aby 2000 lokalnych członków Hitlerjugend brało udział w tym przedstawieniu.
w 1940 roku Schirach zorganizował ewakuację pięciu milionów dzieci z miast zagrożonych alianckimi bombardowaniami. W tym samym roku wstąpił do armii i zgłosił się do służby we Francji, gdzie został odznaczony Krzyżem Żelaznym. Służył w 4 Kompanii karabinów maszynowych Pułku Piechoty Großdeutschland w randze Gefreitera. W czasie kampanii francuskiej został awansowany do stopnia Leutnanta i odznaczony za odwagę.,
On 8 August 1940, Schirach succeeded Josef Bürckel as Gauleiter and Reichsstatthalter of the reichsgau Wiedeń, powerful posts in which he remained until the end of the war. He also succeeded Bürckel as Komisarza Obrony Imperium Okręgu Wojskowego (Okręgu Wojskowego) XVII, which, in addition to his own reichsgau, included reichsgau górny Dunaj, Reichsgau Lower Danube and part of Reichsgau Sudety. At that time he was replaced as Imperial Youth Executive by Artur axmann, though he retained his position as reichsleiter Education for Youth. He attained the rank of SA-Obergruppenführer w 1941., 16 listopada 1942 roku jurysdykcja komisarzy obrony Rzeszy została zmieniona z Wehrkreis na Gau, zachowując kontrolę nad środkami obrony cywilnej tylko nad Reichsgau Wiedeń.
Schirach był antysemitą, odpowiedzialnym za wysłanie większości Żydów z Wiednia do nazistowskich obozów koncentracyjnych. Za jego kadencji deportowano 65 000 Żydów. W przemówieniu z 15 września 1942 r. powiedział, że ich deportacja jest „wkładem w kulturę europejską”., W 1942 roku niemiecki kompozytor Richard Strauss przeniósł się wraz z synem Franzem i żydowską synową Alicją i ich dziećmi do Wiednia, aby zapewnić im ochronę Schirach. Jednak 25 jej krewnych zginęło w nazistowskiej koncentracji camps.In w 1944 Alice i Franz zostali uprowadzeni przez wiedeńskie Gestapo i uwięzieni na dwie noce. Osobisty apel Straussa do Schiracha uratował ich, pozwalając mu zabrać ich z powrotem do swojej posiadłości w Garmisch-Partenkirchen, gdzie pozostawali w areszcie domowym do końca wojny.,
w późniejszym okresie wojny Schirach opowiadał się za umiarkowanym traktowaniem narodów Europy Wschodniej i krytykował warunki deportacji Żydów. W 1943 popadł w niełaskę z Hitlerem, ale pozostał na stanowisku w Wiedniu.
Schirach był notorycznie zaniepokojony nalotami. Piwnice pałacu Hofburg w centrum Wiednia zostały wyremontowane i zaadaptowane na schron bombowy, a na dolnym poziomie rozległego podziemnego centrum koordynacji Obrony Powietrznej w lasach na zachód od Wiednia znajdowały się dla niego pomieszczenia osobiste., Wiedeńczycy szybko nazwali to centrum dowodzenia i kontroli „Schirach-Bunker”.