Schirach uppträdde ofta vid möten, som Nürnberg rally 1934, när han dök upp med Hitler i rousing Hitlerjugend publiken. Evenemanget filmades för Viljans triumf, propagandafilmen gjord av Leni Riefenstahl för Nazistpartiet. Schirach satte den militaristiska tonen i ungdomsorganisationen, som deltog i militära övningar, samt utövade användning av militär utrustning, såsom gevär. I juli 1939 betalade Schirach Passau ett formellt besök., I juli 1940, när en ny pjäs av Hans Baumann arrangerades där, insisterade Schirach på att 2000 lokala Hitler – ungdomsmedlemmar skulle vara en del av den föreställningen.
år 1940 organiserade Schirach evakueringen av fem miljoner barn från städer som hotades av allierade bombningar. Senare samma år gick han med i armén och erbjöd sig att tjänstgöra i Frankrike, där han tilldelades Järnkorset innan han återkallades. Han tjänstgjorde med den 4: e (Maskingevär) företag infanteriregementet Großdeutschland i rangen av Gefreiter. Under den franska kampanjen blev han befordrad till Leutnant och dekorerad för mod., den 8 augusti 1940 efterträdde Schirach Josef Bürckel som Gauleiter och Reichsstathalter av Reichsgau Wien, där han förblev till slutet av kriget. Han har också lyckats med Bürckel som Rikets Försvar Kommissionär för Wehrkreis (Militära Distrikt) XVII, som förutom sin egen Reichsgau, ingår Reichsgau Övre Donau, Reichsgau Nedre Donau och en del av Reichsgau Sudetenland. Vid den tiden ersattes han som Reichsjugendführer av Artur Axmann, även om han behöll sin position som Reichsleiter för ungdomsutbildning. Han uppnådde rangen av SA-Obergruppenführer 1941., Den 16 November 1942 ändrades rikets Försvarskommissionärs behörighet från Wehrkreis till Gau-nivå, och han behöll kontroll över civila försvarsåtgärder över endast Reichsgau Wien.
Schirach var en antisemit, ansvarig för att skicka de flesta judarna från Wien till nazistiska koncentrationsläger. Under sin tid deporterades 65 000 judar. I ett tal den 15 September 1942 sade han att deras utvisning var ett ”bidrag till den europeiska kulturen”., År 1942 flyttade den tyska kompositören Richard Strauss med sin son Franz och hans judiska svärdotter Alice och deras barn till Wien så att de kunde få skydd av Schirach. Men 25 av hennes släktingar dog i nazistisk koncentration camps.In 1944 kidnappades Alice och Franz av Wien Gestapo och fängslades i två nätter. Strauss personliga överklagande till Schirach räddade dem, så att han kunde ta dem tillbaka till sin egendom i Garmisch-Partenkirchen, där de förblev under husarrest fram till slutet av kriget.,
senare under kriget vädjade Schirach om en måttlig behandling av de östeuropeiska folken och kritiserade de förhållanden under vilka judar deporterades. Han föll i disfavour med Hitler 1943, men förblev på sin post i Wien.
Schirach var notoriskt orolig för flygräder. Han hade källare Hofburg Palace i Wiens centrum renoveras och anpassas som ett skyddsrum, och den lägre nivån av den omfattande underjordiska Wien air defence coordination centre i skogarna väster om Wien höll personliga faciliteter för honom., Wienska kallade omedelbart detta kommando och kontrollcentrum ”Schirach-bunkern”.